Die Geburtsstunde des Museums schlug 1982, als der Troisdorfer Kaufmann Wilhelm Alsleben der Stadt seine Sammlung mit über 300 historischen Bilderbuch-Originalillustrationen sowie zahlreichen Lithosteinen, Holzdruckstöcken und einigen Tausend modernen Bilderbüchern schenkte. Durch Ankäufe und Schenkungen ist das Museum seither systematisch ausgebaut worden. Heute präsentiert es neben den eigenen Sammlungen ein interessantes Wechselausstellungsprogramm, welches auf der Homepage des Museums eingesehen werden kann.

Das Museum besitzt Werke aus den Jahren vor dem ersten Weltkrieg (Sibylle von Olfers, "Prinzesschen im Walde", veröffentlicht 1909, oder Josef Mauder, "Allerhand Durcheinand" von 1914) und der Zeit der Weimarer Republik (z.B. Johannes Grüger, "Liederfibel" von 1927). Mit der historischen Kinder- und Jugendbuchsammlung von Prof. Dr. Theodor Brüggemann beherbergt das Museum eine der bedeutendsten Kinderbuchsammlungen im europäischen Raum. Die über 2.000 wertvollen Bände aus der Zeit von 1498 bis in die fünfziger Jahre des 20. Jahrhunderts bieten eine einmalige Informationsquelle für wissenschaftlich Interessierte und Kinderbuchliebhaber.

Der zeitliche Schwerpunkt der Sammlung der Originalillustrationen liegt jedoch auf der Zeit nach 1945; hier sind die wichtigsten Künstlerinnen und Künstler vertreten. Es sei besonders auf die großzügige Dauerleihgabe der Janosch-film & medien AG hingewiesen, die das Troisdorfer Bilderbuchmuseum zum größten Janosch-Zentrum weltweit macht. In wechselnden Zusammenstellungen werden Originale aus allen Schaffensperioden des beliebten Künstlers gezeigt. Neben der Janosch-Sammlung finden sich Arbeiten von bekannten Bilderbuchmachern wie Helme Heine oder Leo Lionni ebenso wie von Künstlerinnen und Künstlern, die erst in jüngerer Zeit in Erscheinung getreten sind (z.B. Wolf Erlbruch, Nikolaus Heidelbach oder Jutta Bauer). Neuerscheinungen der letzten Jahre sind in der großzügigen Präsenzbibliothek zu finden. Dort laden rund 3.000 ausgewählte Bilderbücher zum Anschauen und Schmökern ein.

Eine Erweiterung seiner Bestände erfuhr das Museum im Jahre 2002 durch die Schenkung der Rotkäppchen-Sammlung des Schweizer Sammlerehepaares Elisabeth und Richard Waldmann. In über dreißigjähriger Sammeltätigkeit hat das Ehepaar Waldmann ein Ensemble von ca. 800 Büchern aus dem 18. Jahrhundert bis in die Gegenwart, zahlreiche Gemälde, Grafiken und Originalillustrationen sowie eine Vielzahl volkskundlicher Objekte zum Thema Rotkäppchen zusammengetragen. Für diese Sammlung wurde ein eigener Raum eingerichtet. Seit Sommer 2003 ist zudem die medizinische Kinderbuchsammlung Murken im Museum zu besichtigen. Sie umfasst mit ca. 3.800 Bänden alle wesentlichen Kinderbücher zur Heilkunde sowie zu den Themen Arzt und Krankenhaus von der Biedermeierzeit bis heute.